Allen Crawford é um mago misantropo conhecido como o Senhor das Trevas. Quando ele encontra Charlotte Evans, uma nobre exilada após alusões falsas, suas memórias de ser traído três anos atrás voltaram...
Charlotte foge de casa após ser acusada injustamente de traição ao príncipe Cecil, e se machuca na floresta. Desmaiada, ela é resgatada por um rapaz estranho, que aparentemente é conhecido como "Rei Demônio".
Allen está determinado a ensinar coisas impróprias a Charlotte. A ideia dos bolos deu certo, mas ela está preparada para a próxima?
Uma misteriosa garota surge na casa de Allen: Eruca, irmã mais nova do feiticeiro! Ela se apega bem rápido à Charlotte, e agora quer desafiar seu irmão para descobrirem quem ensina melhor coisas impróprias à ex-nobre exilada.
Charlotte finalmente pede algo para si mesma: ela quer ir sozinha até a cidade. O único problema é que Allen está com medo do perigo que ela possa correr... Por isso ele, Eruca e Miacha bolam um plano.
Allen e Charlotte recebem um presente especial: ingressos para fontes termais na região de Yunoha! Porém, eles terão mais uma pequena surpresa ao chegar lá...
Chega o momento de Allen e Charlotte visitarem o zoológico mágico de Yunoha! Nessa visita, Allen percebe que Charlotte pode ter talento para domar criaturas mágicas, o que cairá como uma luva para resolver o caso de um fenrir ferido.
Após criar um carinho especial por Charlotte, o filhote de fenrir decide ir com ela e Allen para a mansão. Mas Gosetsu vai junto, o que não agrada muito ao feiticeiro. Charlotte começa a aprimorar suas habilidades e estudos para se tornar uma domadora.
Charlotte e Allen, a mando de Dorothea, são obrigados a encenar diversas peças de teatro onde sempre são um casal apaixonado. Allen tem algumas dificuldades com o papel, mas Charlotte parece bastante à vontade...
Charlotte visita a ilha onde Allen estudou para descobrir o que houve de tão grave com Natalia, sua irmã mais nova. Lá ela acaba conhecendo os pais de Allen...
Allen e Charlotte tentam entender as razões de Natalia e acalmar as brigas da escola. Além disso, um disfarce impede que Natalia reconheça a irmã mais velha.
Eruca vai checar a situação de seu irmão e Charlotte com Natalia, e parece que tudo está progredindo bem. Charlotte e Natalia, em especial, parecem bastante próximas. No entanto, ainda querendo provar sua superioridade, Chris rouba algo muito importante de Natalia...
Natalia finalmente fala sobre o que sente em relação à irmã e ao suposto crime de Charlotte. Entretanto, com a Salamandra acordada, as duas e Chris ainda estão em perigo. Escapar da caverna pode exigir um sacrifício...
